闫世成教授课题组在受阻路易斯酸碱对加速CO2光

2019-12-17 作者:产品测评   |   浏览(124)

图2.FTIR谱分析羟基氧化物CoGeO22、光辐照生成受阻路易斯酸碱对的CoGeO2-xy和热处理移除部分羟基的A-CoGeO2-x富路易斯碱CoGeO22、受阻路易斯酸碱对的CoGeO2-xy和富路易斯酸的A-CoGeO2-xy光催化CO2转化性能对比。暴露CoGeO2-xy和在水汽中再生表面羟基。表面晶格羟基作为固态质子源并在受阻路易斯酸碱对活化下的光催化CO2还原产CH4的反应机制。步骤1:通过光生空穴氧化表面晶格羟基形成FLPs;步骤2:FLPs协同作用活化CO2分子;步骤3:表面羟基作为质子源参与光催化还原CO2反应;步骤4:通过将光催化剂暴露于含水分子的环境下使在反应中消耗掉的羟基再生,实现催化剂表面晶格羟基可再生的“自呼吸”式光催化CO2还原。

中科院大化所多相酸碱催化研究取得新进展

图1.EPR分析显示光辐照产生氧空位与邻近的羟基生成受阻路易斯酸碱对。产物检测分析显示路易斯酸碱对明显提升CO2催化生成CH4的速率。

本项课题研究为喹唑啉酮类化合物的合成提供了一条环境友好的新路径,也进一步扩展了“界面路易斯酸碱对”概念的应用。

该工作以“Frustrated Lewis pairs accelerating CO2reduction on oxyhydroxide photocatalyst with surface lattice hydroxyls as a solid-state proton donor”为题发表在Advanced Functional Materials (https://doi.org/10.1002/adfm.201804191)上。南京大学现代工程与应用科学学院王小辉硕士、陆磊博士、王冰助理研究员和徐哲博士为论文共同第一作者,现代工程与应用科学学院闫世成教授和化学化工学院耿志荣副研究员为论文通讯作者,该研究得到了邹志刚院士的精心指导,获得了国家自然基金重大专项、国家自然科学基金面上项目、中央高校基本业务费的资助。

上述研究认为,烯烃、CO和胺的三分子反应首先经历烯烃的胺羰基化反应生成中间产物酰胺,然后中间产物酰胺在CeO2路易斯酸位点的催化作用下脱去一分子水,得到产物喹唑啉酮类化合物,其分离收率最高可达99%。由于烯烃的胺羰基化反应必须在酸性条件下进行,而胺作为碱性分子不利于反应的进行,因此中间产物酰胺的生成为该反应的难点。本研究则克服了这一困难:利用Ru/CeO2中的界面路易斯酸碱对成功实现了对胺的活化解离,在界面氧处原位形成布朗斯特酸。

(现代工程与应用科学学院 科学技术处)

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